Weil von der Musikkritik nach 1900 ursprünglich polemisch verwendet, lehnten Arnold Schönberg, Alban Berg und Anton Webern die auf ihre Werke gemünzte Bezeichnung ab und polemisierten ihrerseits gegen den Begriff. „Atonal“, so Webern in seinem Vortrag Der Weg zur Komposition in zwölf Tönen (1932), bedeute ja „ohne Töne“. Eine wertneutrale Bedeutung des Begriffs etablierte sich nach 1945. Mit Atonalität meint man seither den Verzicht auf eine Grundtonart bzw. einen Grundton und die
sich darauf beziehenden Harmonien, die Preisgabe der Abfolge schematisierter Akkorde zugunsten der Gleichgewichtung von Konsonanzen und Dissonanzen, oft auch eine Tendenz zur Chromatik sowie einer zunehmenden Ausgestaltung der Toneigenschaften wie Klangfarbe und Dynamik sowie die Beziehungen zwischen den Stimmen. Den Zeitraum zwischen 1908 und 1923 nennt die Musikwissenschaft die „Freie Atonalität“, eine kompositorische Phase zwischen Tonalität und Zwölftontechnik,
in der die Protagonisten der Zweiten Wiener Schule so manches Problem der Atonalität nun als gelöst erachteten. Andere Komponisten der 1910er und 1920er Jahre wie Josef Matthias Hauer, Edgard Varèse, Igor Strawinsky, Béla Bartók und Paul Hindemith wählten andere Wege innerhalb des freitonalen bzw. atonalen Möglichkeitsraums.